1.3.2　二阶非线性极化系数的简化

实际中的电介质极化（包括线性极化和非线性极化）是一个涉及i、j、k三个方向的三维问题。i方向极化强度振幅Pi和三维表象中任一确定方向上电场强度振幅Ej、Ek存在如下关系：

式中，dijk称为二阶非线性极化系数，同样是一个三阶张量，其数值大小和三维表象中确定方向的二阶非线性极化率存在如下关系：

式（1.6）中Ej（ω1）和Ek（ω2）表示频率分别为ω1和ω2的光场强度，二者在地位上是平等的，如果对二者做交换，在物理上没有任何区别，因而这两个量满足交换对称性。相应地，三阶张量dijk的最后两个角标也是对称的，即dijk=dikj。这样，三个角标表示的三阶张量dijk（或dikj）就可以简化为两个角标表示的张量dil。角标jk和l的对应关系如下：

按照上述角标交换法，三阶张量元中独立分量将简化为18个。实际中，可以用一个简化的3×6矩阵描述二阶极化方程。例如，对于三波混频过程，可以重写非线性偏振矩阵表达式为

由于非线性作用中光频率幅度比电子跃迁频率至少低一个数量级，同时远高于离子移动频率。这样，晶格对于光子的吸收可以忽略，而晶体的极化主要由电子极化引起，如果非线性晶体材料对整个光波长透明，那么非线性极化自由能可以表示为

同理，式（1.10）中Ei、Ej和Ek三个量也满足交换对称性，也就是说，三者位置可以任意交换而不影响其公式的物理意义。因而三阶张量同样满足角标交换对称性，这就是著名的Kleinman交换对称性。该对称性分析基于电子极化，但是不考虑晶体对光子的吸收。对于无吸收的介质材料而言，所有dijk三阶张量元都是实数且独立于入射光波的频率。利用Kleinman交换对称性，三阶张量dil中的独立元将进一步减少，二阶非线性极化公式的应用也将进一步简化。这样，可以得到如下对等关系：

d21=d16；d23=d34；d24=d32；d26=d12；

d31=d15；d35=d13；d36=d14；d14=d14。

依据Kleinman交换对称性，所得约化独立张量dil的矩阵形式为

对于给定点群对称性相同的晶体，其约化矩阵中的张量元有相同的表达形式，并且都满足相同的对称约束条件。例如，铌酸锂晶体属于3m点群三方晶系，其张量元dil仅有三个独立的系数：

从而铌酸锂晶体的二阶非线性极化矩阵就可以写作：

依据上式，在非线性互作用中，如果三波偏振均沿着晶体z轴方向，则可以利用到铌酸锂晶体的最大非线性系数d33，而这种情况只有在准相位匹配材料中才可以用到，具体会在书中后续部分介绍。为了将高效的能量转移到新生成的谐波中，非线性媒介的偶极子振荡要满足相位匹配条件以实现生成光场相长干涉。

均匀的铌酸锂晶体可广泛用于生成周期极化铌酸锂基片，晶体中dil非零张量元系数的值为

d22=2.1pm/V

d31=4.35pm/V

d33=27.0pm/V

常用非线性晶体的dil张量元如表1.1所示。

二阶非线性极化系数的定义使一个三阶张量方程简化成一个标量方程，二阶非线性极化问题转化为一维问题，使得非线性晶体的计算变得简洁容易；同时，由于其以数学形式规划了非线性偏振的方向，给人们选择不同偏振匹配方式进而获得更大功率谐波输出提供了显著的指导意义。