1.3　非线性光学的理论基础

1.3.1　二阶非线性极化现象

自然界中的每种电介质材料都有一个宏观的电极化强度P，可以用数学形式表述为所施加电场的功率展开式：式中，ε0是电介质真空介电常数；χ是电介质极化率，χ（1）和χ（n）分别是线性和第n阶非线性极化率。电介质极化率是非线性光学中的重要参量。由它的大小和方向可预测非线性光学效应许多性质。它的数值既与介质有关，又与互作用光波频率有关，还与各光波偏振方向和极化强度分量有关，是一个三维方向的张量。在传统线性光学下，由于χ（1）＞＞χ（n），并且所施加于电介质材料的电场强度相对较弱，所以高阶效应往往被忽略。因而所产生的极化线性地依赖于电介质所施加电场的强度：

可以看到，电极化密度展开式第一项并没有产生新的频率部分，仅适用于描述线性光学现象，如折射、衍射和色散等现象。

以激光光束和特定电介质的相互作用为研究对象，如果电场强度足够强，则这种情形下的高阶项不可以忽略。对于大多数电介质而言，χ（2）＞＞χ（3），因而在这些电介质材料和激光相互作用时二阶非线性现象相对容易观察到。式（1.1）中的二阶项：叫做二阶非线性极化。通常来讲，三波混频通过二阶非线性极化发生。

非线性极化是电磁场产生新的频率成分的根源。假如考虑两个频率分别为ω1和ω2的光场同时作用于晶体上的合场强：

二阶非线性极化就可表示为

从上式中可以看到，输出项中包含一个与时间无关联的独立直流项（光整流项）及四个涉及新频率的生成项：

2ω1、2ω2——二次谐波（SHG），ω1=ω2。

ω1+ω2——和频（SFG），ω1≠ω2。

ω1-ω2——光学参量振荡/差频（OPO/DFG）。

以上三个过程可以依次用图1.1（a）、图1.1（b）和图1.1（c）表示。

图1.1　二次谐波、和频和光学参量振荡/差频的频率转换示意图

理论上，如果有两个不同频率入射光波，则四个非零频率部分都存在于非线性偏振频率成分中。然而，通常在这四个非线性项中只有一项出现，这是因为只有满足特定相位匹配条件的非线性偏振激光互作用才可以高效地生成非线性参量光。一般情况下，两个不同频率成分的非线性偏振激光不易同时满足相位匹配条件。

二次谐波是形式最简单的三波混频互作用，它可以被认为是特定的和频过程，即ω1=ω2的情况。也就是说，入射激光中只有一个频率成分ω，依据式（1.5）可以得出，输出仅仅留下二次谐波成分项2ω，这也是二次谐波过程被叫做倍频的原因。在二次谐波过程中，两个频率为ω的光子被湮灭，同时生成一个频率为2ω的光子，整个过程满足能量守恒定律。

当前二次谐波实验中已经拥有的技术，可以实现几乎所有的入射基波转化为二次谐波输出，二次谐波是发展新型非线性材料和装置最先用到的非线性频率转换过程。二次谐波实验的实现也为和频、差频或OPO等其余非线性频率转换实验的实现和设计提供了经验和帮助。